Основным направлением нашей работы является развитие методов расчета электронной структуры молекул и материалов, содержащих тяжелые атомы. Целью является разработка методик и программ, которые дают возможность выполнять очень точные расчеты при наименьших вычислительных затратах. Это может быть достигнуто с помощью "двухшаговых" подходов, в которых расчет электронной структуры молекул с тяжелыми атомами (включая актиноиды, лантаноиды и тяжелые переходные металлы) и их физико-химических свойств разбить на два последовательных расчета: сначала в валентной области химического соединения (с использованием прецизионных релятивистских псевдопотенциалов, см. ниже), а затем - в остовах тяжелых атомов (с использованием процедур восстановления четырехкомпонентной волновой функции, см. ниже).

Эта деятельность была инициирована теоретическими разработками профессора Леонтия Нахимовича Лабзовского и экспериментальными поисками эффектов несохранения временнОй инвариантности (Т) и пространственной четности (P), включая поиски гипотетического "электрического дипольного момента электрона" (eЭДМ) и Т,Р-нечетных свойств ядер в таких молекулах как PbF, HgF, YbF и TlF. Разработка двухшаговых вычислительных методов была начата в 1983 году А.В.Титовым в аспирантуре СПбГУ (ранее ЛГУ); кандидатская диссертация "Эффективные потенциалы и обобщенная теорема Бриллюэна для электронных состояний молекул" была защищена в январе 1986. В 1996 кандидатская диссертация "Развитие метода релятивистского эффективного потенциала остова" была защищена Н.С.Мосягиным где рассматривались вопросы, связанные с построением "обобщенных" релятивистских эффективных потенциалов остова (ОРЭПО) для элементов Периодической таблицы Д.И. Менделеева [или "гатчинских" релятивистских псевдопотенциалов (ГРПП) для тяжелых переходных металлов (d-элементов), лантаноидов и актиноидов (f-элементов), сверхтяжелых элементов, а также вариантов ГРПП "с пустым остовом" для легких элементов], см. раздел ОРЭПО для элементов Периодической таблицы Д.И. Менделеева (pdf-файлы диссертаций доступны в списке публикаций ОКФХ).

Двухшаговая технология применяется нами и для расчета электронной структуры и свойств материалов: сначала выполняется расчет периодической структуры "идеального" кристалла с использованием полулокальных ГРПП c "промежуточным" (т.е. между большим и малым) остовом (англ. "medium-core GRPPs") для тяжелых атомов, затем генерируется "подстроенный-под-соединение" потенциал внедрения, ПСПВ ("compound-tunable embedding potential" или англ. "CTEP", см. ниже) для выбранного фрагмента кристалла. Метод ПСПВ c очень высокой точностью описывает действие окружения на данный фрагмент, так что электронная структура самого фрагмента кристалла также воспроизводится соответствующим образом. И наконец, выполняется двухкомпонентный расчет фрагмента кристалла ("кластерный расчет") с использованием ПСПВ, прецизионных версий ГРПП для тяжелых атомов и достаточно полных атомных базисов. По сравнению с методами расширенной ячейки, в рамках кластерного расчета с ПСПВ относительно просто рассматриваются и точечные дефекты (включающие вакансии, актиноиды, лантаноиды и тяжелые переходные металлы), причем с точностью, недостижимой для методов расчета с периодическими граничными условиями (см. статью [Maltsev et al., Sci.Rep.(2025)]). С ошибками менее 0.1 эВ для валентных энергий (в перспективе ~0.01 эВ - это точность методов ГРПП и ПСПВ) в таких расчетах можно учитывать локальное нарушение симметрии кристалла; релятивистские эффекты (включая брейтовские и квантовоэлектродинамические); межэлектронную корреляцию в рамках теории волновой функции; корректно рассматривать заряженные фрагменты кристалла, в том числе включающие атомы с незаполненными, локализованными в остовной области оболочками; локализованные (нелинейные) квантовые процессы и т.д.

В настоящее время нами ведется работа по следующим направлениям развития теории, разработки компьютерных программ и выполнения прецизионных исследований различных многоэлектронных систем:

• теория и генерация ОРЭПО для высокоточных расчетов электронной структуры молекул и материалов;
• невариационное и вариационное восстановление четырехкомпонентной электронной структуры в остовных областях тяжелых атомов в химических соединениях после их расчета с остовными псевдопотенциалами (скалярно-релятивистскими ПП, релятивистскими ПП/РЭПО, ОРЭПО/ГРПП) для тяжелых атомов;
• квантовая электродинамика (КЭД) атомных систем, которые могут включать в себя другие элементарные частицы (мюоны/антимюоны, позитроны и т.д.);
• теория "подстраиваемого-под-соединение" потенциала внедрения (ПСПВ) кластера в кристалл ("compound-tanable embedding potential" или англ. "CTEP") для прецизионных расчетов электронной структуры материалов, которые могут содержать d,f-элементы в элементарной ячейке или в виде примесных атомов;
• развитие квантовомеханической концепции эффективного состояния атомов в химических соединениях;
• теория химических сдвигов линий рентгеновских эмиссионных (флуоресцентных) спектров (РЭС);
• прецизионные релятивистские методы расчета электронной структуры молекул и материалов с тяжелыми атомами (теория релятивистских связанных кластеров в пространстве Фока, FS-RCC); вариационные подходы в квантовой теории многоэлектронных систем);
• теория унитарной группы для релятивистской квантовой химии (спин-орбитальное взаимодействие) и другие методы;
• включение методов ОРЭПО и гатчинского варианта FS-RCC в пакеты программ для расчетов корреляционной структуры, такие как DIRAC и PySCF (ранее - в пакеты MOLCAS, SODCI и MRD-CI: "мультиссылочное конфигурационное взаимодействие с одно- и двухкратными возбуждениями", и CI/MBPT: конфигурационное взаимодействие / многочастичная теория возмущений);
• поиск "новой физики" (физики за пределами Стандартной модели, темной материи) на молекулах и твердых телах; эффекты несохранения временнОй инвариантности (Т) и пространственной четности (P);
• физика и химия переходных металлов, лантаноидов, актиноидов и сверхтяжелых элементов;
• локализованные (нелинейные) квантовые процессы и точечные дефекты в материалах;
• магнитная структура материалов, содержащих d- и f-элементы;
• оптические свойства материалов (солнечная энергетика, фотовольтаика, источники света, люминофоры и т.д.);
• расчеты физико-химических свойств свойств молекул и материалов (включая матричные элементы операторов, сингулярных вблизи тяжелых ядер: сверхтонкая структура, эффекты несохранения Т-инвариантности и Р-четности, химические сдвиги линий РЭС и другие свойства);
• исследования взаимодействия атомов, молекул и материалов с мюонами и антимюнами (muSR метод);
• квантовоэлектродинамические исследования свойств многозарядных ионов (уровни энергий, вероятности переходов, сечения процессов столкновения ионов с элементарными частицами и лёгкими атомами);
• металлоорганические структуры, функциализированные эндофуллерены для ядерной медицины, МРТ и т.п.

Подробнее см. наши публикации.
Также см. научное сотрудничество и гранты.

Компьютерные программы (EXP-T, LIBGRPP и другие), разработанные в нашем отделе, доступны на данном сайте; они могут быть получены по запросу по электронной почте.

Если вы хотите узнать больше о нашей работе, текущих проектах, просим связаться с нами по электронной почте. Мы ищем заинтересованных аспирантов, магистров и бакалавров для работы в нашем отделе над своими диссертациями, дипломными работами и последующими исследованиями.

Двадцать лет сайту лаборатории квантовой химии